8월 21일, 중국과학기술대학교(USTC)의 MA Cheng 교수와 그의 연구진은 차세대 고체 리튬 전지 개발을 저해하는 전극-전해질 접촉 문제를 해결하기 위한 효과적인 전략을 제안했습니다. 이렇게 개발된 고체-고체 복합 전극은 탁월한 용량과 속도 성능을 보였습니다.
기존 리튬 이온 배터리의 유기 액체 전해질을 고체 전해질로 대체하면 안전 문제를 크게 완화하고 에너지 밀도 향상의 "유리 천장"을 깨뜨릴 수 있습니다. 그러나 현재 주류 전극 소재 역시 고체입니다. 두 고체 사이의 접촉은 고체와 액체 사이의 접촉만큼 밀접하게 유지될 수 없기 때문에, 현재 고체 전해질 기반 배터리는 일반적으로 전극-전해질 접촉이 불량하고 풀셀 성능이 만족스럽지 않습니다.
이 연구의 주저자인 USTC의 MA Cheng 교수는 "전고체 전지의 전극-전해질 접촉 문제는 나무통의 가장 짧은 막대기와 같습니다."라고 말했습니다. "실제로 지난 수년간 연구자들은 이미 우수한 전극과 고체 전해질을 많이 개발했지만, 전극과 전해질 간의 접촉 불량은 여전히 리튬 이온 수송 효율을 저해하고 있습니다."
다행히 MA의 전략은 이 어려운 과제를 극복할 수 있을 것입니다. 이 연구는 페로브스카이트 구조의 프로토타입 고체 전해질에서 불순물 상을 원자 단위로 분석하는 것으로 시작되었습니다. 불순물과 고체 전해질의 결정 구조는 크게 달랐지만, 에피택셜 계면을 형성하는 것으로 관찰되었습니다. 일련의 상세한 구조 및 화학 분석 후, 연구진은 불순물 상이 고용량 리튬 풍부 층상 전극과 등구조임을 발견했습니다. 즉, 프로토타입 고체 전해질은 고성능 전극의 원자 골격에 의해 형성된 "템플릿" 위에서 결정화되어 원자적으로 밀접한 계면을 형성할 수 있습니다.
"정말 놀라운 일입니다." 현재 USTC 대학원생이자 논문의 제1저자인 리 푸전(LI Fuzhen)은 이렇게 말했습니다. "재료 내 불순물의 존재는 사실 매우 흔한 현상이며, 너무 흔해서 대부분 무시되곤 합니다. 하지만 자세히 살펴본 결과, 예상치 못한 에피택셜 거동을 발견했고, 이는 고체-고체 접촉 개선 전략에 직접적인 영감을 주었습니다."
일반적으로 채택되는 냉간 압착 방식과 비교했을 때, 연구진이 제안한 전략은 원자 수준에서 고체 전해질과 전극 사이의 철저하고 매끄러운 접촉을 실현할 수 있으며, 이는 원자 분해능 전자 현미경 이미지에 반영되어 있습니다.(MA 팀 제공)
연구진은 관찰된 현상을 이용하여, 페로브스카이트 구조의 고체 전해질과 동일한 조성을 갖는 비정질 분말을 리튬이 풍부한 층상 화합물 표면에 의도적으로 결정화하고, 복합 전극에서 두 고체 물질 간의 완전하고 매끄러운 접촉을 성공적으로 구현했습니다. 전극-전해질 접촉 문제를 해결함으로써, 이러한 고체-고체 복합 전극은 고체-액체 복합 전극과 유사한 속도 특성을 제공했습니다. 더 중요한 것은, 연구진이 이러한 유형의 에피택셜 고체-고체 접촉이 큰 격자 부정합을 견딜 수 있다는 것을 발견했으며, 따라서 연구진이 제안한 전략은 다른 많은 페로브스카이트 고체 전해질 및 층상 전극에도 적용될 수 있다는 것입니다.
MA는 "이 연구는 추구할 가치가 있는 방향을 제시했습니다."라고 말하며, "여기서 제기된 원리를 다른 중요한 소재에 적용하면 더욱 향상된 전지 성능과 더욱 흥미로운 과학적 연구 결과를 얻을 수 있을 것입니다. 우리는 그 결과를 기대하고 있습니다."라고 덧붙였습니다.
연구진은 이 방향으로 탐색을 계속하고, 제안된 전략을 다른 고용량, 고전위 음극에 적용할 계획입니다.
이 연구는 Cell Press의 대표 학술지인 Matter에 "리튬 전지용 고체 전해질과 전극 간의 원자적 밀착 접촉(Atomically Intimate Contact between Solid Electrolytes and Electrodes for Li Batteries)"이라는 제목으로 게재되었습니다. 제1저자는 USTC 대학원생인 리 푸전(LI Fuzhen)입니다. MA Cheng 교수의 공동 연구진에는 칭화대학교의 난추웬(NAN Ce-Wen) 교수와 에임스 연구소의 저우 린(ZHOU Lin) 박사가 있습니다.
(화학 및 재료 과학부)
논문 링크: https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(19)30029-3
게시 시간: 2019년 6월 3일